Figlio unico entra nell'accademia militare di West Point che però abbandona per prendere il diploma in psicologia all'università dell'Alabama. Ottiene poi la laurea allo State University di Washington.
Nel 1950 raggiunge il Ph Degree in psicologia clinica a Berkeley dove inizia l'attività accademica diventando nel 1953 direttore delle ricerche psicologiche al Kaiser Foundation Hospital, sempre in California.
Nel 1959 entra nel corpo accademico dell'università di Harvard, precisamente all'interno dell'Harvard's Center for Research in Personality.
- Alla brillante carriera accademica corrispondono alcuni problemi familiari che sfociano nel suicidio della moglie Marianne (la prima di una serie di quattro) proprio nel giorno del trentacinquesimo compleanno del marito. In seguito alla tragedia Leary decide di sospendere per un biennio l'attività accademica partendo in giro per il mondo assieme ai due figli di 9 e 7 anni.
- Durante un soggiorno in Messico, nell'agosto del 1960, uno sciamano lo convince ad assumere un fungo con proprietà psichedeliche: si tratta della psilocibina.
- Quando torna in America riprende la sua attività accademica ad Harvard, decidendo di avviare lo Psilocybin Project all'interno del centro ricerche sulla personalità. L'obiettivo è quello di indagare sulle potenzialità positive delle sostanze psichedeliche.
- In questa prospettiva risultano di fondamentale importanza i suggerimenti di Aldous Huxley, che Leary incontra quando lo scrittore tiene un corso al MIT (Massachussetts Institute of Technology). Leary ricorda come Huxley solesse dedicare molto tempo libero all'Harvard Psychedelic Drug Research Project, insegnando ai principianti il misticismo, la cura e la gestione cerimoniale dell'LSD.
- In realtà Huxley è "il grande vecchio" della corrente psichedelica che vuole conferire all'uso della droga una dimensione mistica. Questo avviene con due suoi famosi saggi: Le porte della percezione(1954) e Paradiso e Inferno(1956). Huxley definisce l'LSD "grazia gratuita" utile per la salvezza eterna: l'acido lisergico dovrebbe per lui entrare a far parte dei riti di tutte le religioni.
- La dissoluzione della coscienza razionale, sotto l'effetto della droga, acquista per i rappresentanti di questa corrente un valore positivo. La "espansione della coscienza" diventa presupposto essenziale per liberarsi dalla alienazione causata dal sistema recuperando un rapporto immediato con la realtà. Queste tesi avranno un impatto nel mondo della psichiatria, tale da far guadagnare ad Huxley alcuni inviti presso l'associazione degli psichiatri americani.
- Se nel 1960 Leary scopre la psilocibina, nel 1962 si entusiasma per una droga di origine sintetica: l'LSD.
Nel 1938 Albert Hofmann, chimico svizzero, sintetizza diverse sostanze derivate dall'alcaloide della segala cornuta e tra queste la dietilamide dell'acido lisergico, una sostanza diventata famosa per l'appunto col nome di LSD. Nel 1943 lo stesso ricercatore ne assumerà una piccola quantità scoprendone le qualità allucinogene.
La droga verrà presentata come un toccasana psichiatrico, una cura per tutto: dalla schizofrenia alle tendenze criminali, fino ad arrivare alle perversioni sessuali e all'alcolismo.
- Nel ottobre del 1961 Leary esegue il suo primo esperimento somministrando psilocibina a 175 studenti e poi ai detenuti di un riformatorio, certo dell'effetto riabilitante della droga. A questo esperimento ne seguiranno altri, estesi soprattutto a persone dalle grandi disponibilità economiche e dalla importante notorietà. Ovviamente la cosa non è casuale: Leary spera che, coinvolgendo persone influenti nei suoi esperimenti, queste ultime si facciano portatrici delle sue istanze nella società. L'obiettivo è che le sostanze psichedeliche rimangano disponibili, incontrollate e libere. La sensibilità politica differenzia Leary dai suoi predecessori.
- I numerosi scompensi accusati dagli studenti coinvolti nell'esperimento porta però ad una indagine interna da parte dell'università di Harvard che sostanzialmente causa il licenziamento di Leary.
- Nel 1962 Leary apre un centro di studi psichedelici in un albergo presso Zihuatanejo (Messico) nel quale organizza una sorta di "paradiso psichedelico". L'uso dell'LSD viene da Leary definito come uno yoga occidentale, che conduce per mano l'ego durante tutto il viaggio rassicurandolo, tranquillizzandolo e impedendogli di perdersi nel labirinto delle allucinazioni. L'LSD viene inoltre definito, sempre da Leary e all'interno della nota rivista Playboy, come l'equivalente spirituale della bomba all'idrogeno.
- Leary non è certamente il primo a propugnare i presunti effetti benefici dell'LSD. Se Huxley ne considera solo un uso elitario, il leader della beat generation, Allen Ginsberg lancia nel 1950 un famoso appello alla nazione:"Chiunque mi ascolti provi almeno una volta l'LSD. Tutti gli americani sopra i 14 anni lo provino. Ogni americano può avere così uno sfogo di liberazione".
- Il collegamento tra Ginsburg e Leary è evidente: i due iniziano una opera di proselitismo presso i campus universitari, teorizzando la liberazione dell'uomo attraverso l'uso delle droghe. Secondo Leary gli allucinogeni dovrebbero essere messi sullo stesso piano delle poesia, della musica e della letteratura. Messi a disposizione di tutti gli uomini che vogliano esplorare la propria coscienza. Le droghe sono per Leary meno pericolose dell'alcol, della nicotina e dei tranquillanti in commercio.
- E' vagliata con interesse la proposta di Leary di emendare la Costituzione americana in modo tale da aggiungere alle quattro libertà fondamentali (libertà di parola ed espressione, di culto, libertà dalla paura e dal bisogno) una quinta: quella di poter fare ciò che si vuole con la propria coscienza (vietando leggi che impediscano tecniche di espansione della coscienza, come per l'appunto gli allucinogeni).
- Con il tempo la testimonianza di Leary acquista i tratti dell'apostolato religioso. L'acido lisergico diviene una strada verso una sorta di "cristianesimo primitivo". In un saggio dal titolo "La sola speranza è drogarsi" sostiene che le droghe siano la religione del ventunesimo secolo: ricercare una vita religiosa senza usare gli psichedelici viene paragonato allo studiare astronomia ad occhi nudi, come veniva fatto nel I secolo a.C. "dato che i telescopi sono innaturali".
- Leary è anche un apostolo della permissività sessuale. Sotto questo profilo si vanta di aver restituito alla società centinaia di suore e preti dopo aver fatto loro provare l'acido lisergico.
- Nel 1965, dopo esser tornato da un viaggio in India per approfondire la sua conoscenza della religione induista, fonda una propria setta religiosa che può intendersi come una sorta di induismo cristianizzato: appellandosi al principio della libertà di culto diviene il Sacerdote del Grande Risveglio della sua League for Spiritual discovery (acronimo LSD). In un primo momento riesce ad ottenere un successo in un procedimento giudiziario per droga, perché riconosciuto ministro di culto (in pratica viene per lui applicato lo stesso principio che tutelava i Navajos nel loro diritto di somministrare peyote durante i propri riti). Nello stesso anno scrive un breviario intitolato Psichedelic Prayers nelle quali elenca una serie di preghiere da recitarsi prima di ingerire l'LSD. Si stabilisce anche l'usanza di donare l'LSD ai moribondi affinché muoiano nell'estasi. Leary traccia un elenco dei sette livelli di consapevolezza che si raggiungerebbero con le varie droghe: il processo viene spiegato nel suo saggio Le sette lingue di Dio. Il più basso di questi livelli verrebbe raggiunto con l'alcol e i barbiturici mentre il più alto - il settimo - si otterrebbe soltanto con l'ingestione dell'acido lisergico.
- Intanto l'attenzione delle autorità comincia a focalizzarsi su di lui ed i suoi adepti. Il centro studi in Messico viene chiuso a seguito delle proteste della popolazione locale. Leary è arrestato, processato e assolto a seguito di procedimenti giudiziari a suo carico per traffico di stupefacenti. Nel 1970 però il tribunale competente dello stato della California lo riconosce colpevole di aver fondato una rete clandestina volta al traffico di hashish e LSD per gli Stati Uniti. Viene condannato a dieci anni di reclusione e definito come "l'uomo più pericoloso del mondo".
- Leary fugge in Algeria, godendo inizialmente della benevolenza del leader delle pantere nere Eldridge Cleaver che però cambia idea e lo tiene sotto sequestro, rilasciandolo solo dopo un congruo riscatto. Leary decide di partire alla volta della Svizzera. Il Paese elvetico sceglie però di non rinnovargli il permesso di soggiorno e quindi fa rotta verso l'Afghanistan, con la convinzione di poter godere della protezione del sovrano locale. Trova però ad aspettarlo all'aeroporto di Kabul gli agenti dell'antidroga americana che lo arrestano e lo riportano a casa, rinchiudendolo nel carcere di massima sicurezza di Folsom (California).
- Nel 1976, prima del tempo, viene scarcerato. Le università americane se lo contendono come conferenziere ma le sue tesi sono meno estreme considerato il fatto che l'LSD è ormai illegale. Inoltre sono ormai noti gli effetti delle sostanze stupefacenti.
- Nell'ultima parte della sua vita si determina quella che può essere definita come "la svolta tecnologica". Si dedica, in particolare, al mondo dell'informatica (egli stesso definiva il personal computer come l'LSD degli anni 90) con alcuni interessanti esperimenti di realtà virtuale grazie anche ad una software house da lui fondata: la Futique. Il videogioco più famoso creato dalla società di Leary fu "Mind Mirror", tramite il quale il giocatore poteva esplorare la propria mente e compierne una "mappatura". Il gioco, sviluppato per il Commodore 64, è tuttora reperibile in rete.
- Nei mese che precedettero la sua morte diede alle stampe un libro intitolato "Design for Dying" (Prepararsi a morire) nel quale cercava di dare la propria visione della morte e del morire.
- Per qualche tempo fu un sostenitore della crionica (cioè la preservazione a basse temperature di uomini e animali che la medicina odierna non è in grado di tenere in vita, con la speranza che in futuro sia possibile ripristinare le loro funzioni vitali e curarli). In ogni caso fu sempre un fervido sostenitore della libertà di ricerca.
- Leary muore alle 6,30 del 31 maggio 1996, circondato dai propri cari. La sua ultima parola, stando alla testimonianza di Zachary Leary, fu "beautiful".