Nel medioevo fu la capitale del regno armeno, che comprendeva la maggior parte dell'attuale Armenia e della Turchia orientale.
La città è collocata tra le gole del fiume Akhurian ed est e la Tzaghkotzadzor valley ad ovest. Il fiume Akhurian è un affluente del fiume Aras e forma parte del confine tra la Turchia e l'Armenia.
Chiamata la "Città delle 101 chiese", la città era al crocevia di diverse strade commerciali e i suoi edifici religiosi, palazzi e fortificazioni erano tra i più avanzati, sia a livello tecnico che artistico, del mondo.
Nel suo periodo di massimo sviluppo, all'interno delle mura di Ani vivevano tra i 100.000 ed i 200.000 abitanti e la città, nota in tutta la regione per lo splendore e la ricchezza, fu rivale di Costantinopoli, Il Cairo e Baghdad; successivamente fu, però, abbandonata e dimenticata per secoli.
Nella prima metà del XIX secolo, i viaggiatori europei scoprirono Ani e pubblicarono descrizioni della città nei giornali accademici e nei racconti di viaggio.
Nel 1878 la regione di Kars, inclusa Ani, venne incorporata nel territorio dell'Impero Russo. Nel 1892 iniziarono i primi scavi archeologici soponsorizzati dall'Accademia delle Scienze di Sanpietroburgo e supervisionati dall'archeologo e orientalista Nikolai Marr (1864-1934). Gli scavi di Marr ripresero nel 1904 e continuarono fino al 1917. estesi settori della città furono scoperti, portando alla luce edifici, e i ritrovamenti furono studiati e pubblicati sui giornali accademici. Vennero scritte guide turistiche sui monumenti e sui musei, e l'intero sito venne per la prima volta ispezionato.
Gli edifici maggiormente a rischio di crollo furono sottoposti a restauri di emergenza. Venne fondato un museo per raccogliere le decine di migliaia di reperti trovati durante gli scavi. Il museo fu ospitato in due edifici: nella moschea Minuchihr e in un altro edificio in pietra appositamente costruito a tale scopo.
Nel 1918, durante gli ultimi episodi della prima guerra mondiale, l'esercito dell'impero ottomano si fece strada attraverso il territorio dell'appena dichiarata Repubblica Armena conquistando Kars nell'aprile del 1918. Ad Ani vennero compiuti dei tentativi di evacuare i reperti contenuti nel museo mentre i soldati turchi si avvicinavano. Circa 6.000 oggetti, tra i più trasportabili, vennero rimossi dall'archeologo Ashkharbek Kalantar, uno dei partecipanti agli scavi condotti da Marr. Su richiesta ufficiale di Joseph Orbeli, i reperti salvati vennero riuniti in un'unica collezione museale; oggi fanno parte della collezione del Museo di Stato di Storia Armena di Yerevan.
Tutto ciò che non poté essere salvato venne perso o distrutto. La resa della Turchia alla fine della prima guerra mondiale condusse al ritorno di Ani sotto il controllo armeno, ma una nuova offensiva contro la Repubblica Armena nel 1920 fece sì che la Turchia rientrasse in possesso della città. Nel 1921 la firma del Trattato di Kars formalizzò l'incorporazione del territorio contenente Ani all'interno della Repubblica turca.
Nel maggio del 1921 l'Assemblea Nazionale Turca ordinò al comandante del Fronte Orientale, Kazım Karabekir, di "spazzare via i monumenti di Ani dalla faccia della terra". Karabekir scrive nelle sue memorie di avere ignorato tale ordine, ma il fatto che ogni traccia degli scavi eseguiti da Marr e dei restauri degli edifici sia stata cancellata suggerisce che l'ordine venne almeno parzialmente eseguito.
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