Carlos è noto soprattutto per l'incredibile assalto condotto al quartier generale dell'OPEC nel 1975, per il quale si guadagnò il titolo di super-ricercato a livello internazionale per diversi anni
I servizi segreti francesi e americani collaborarono con quelli sudanesi per la cattura del terrorista, offrendo a questi numerosi vantaggi in cambio della sua cattura. Il governo sudanese, disturbato dagli atteggiamenti libertini di Carlos, lo consegnò agli agenti francesi nel 1994: questi lo portarono a Parigi, dove fu accusato dell'omicidio di due poliziotti e di Moukharbal (ucciso nel 1975). Venne incarcerato in attesa del processo, che cominciò il 2 dicembre 1997 e finì il 23: venne riconosciuto colpevole e condannato all'ergastolo.Carlos è noto anche per aver avuto durante la detenzione una corrispondenza privata con il presidente venezuelano Hugo Chavez. Chávez, piuttosto che negare o nascondere il fatto, ha addirittura mostrato le lettere in televisione.Durante la sua carriera, svolta principalmente durante la Guerra Fredda , venne accusato in occidente di essere un agente del KGB. Oggi è chiaro che non ebbe parte nel massacro di Monaco (l'attacco agli atleti israeliani a Monaco nel 1972) o nel dirottamento del 1976 al volo Air France 193 a Entebbe. Altri attentati di matrice sconosciuta furono attribuiti a lui, ma anche le sue deposizioni relative a operazioni inesistenti e non confermate rendono difficile sapere la verità sulla sua storia di terrorista.Nel giugno 2003 , Ramírez Sánchez pubblicò una collezione di scritti dal carcere, col titolo di "Islam rivoluzionario", dove cercò di spiegare e difendere le sue attività come parte di un conflitto di classe. . Nel libro dichiara la sua ammirazione per Osama bin Laden e per i suoi attacchi agli Stati Uniti e la sua ammirazione per l'opposizione di Saddam Hussein alle operazioni americane: il dittatore è definito "l'ultimo cavaliere arabo".
Carlos con il suo avvocato, che è anche sua moglie
Ramírez Sánchez si è sposato, nel 2001, con la sua legale, Isabelle Coutant-Peyre, che è dunque la sua terza moglie.